通過調查氮氧化物濕法吸收機理，分析了NOx液相吸收的傳質理論。定-轉子反應器(RSR)作為新的吸收設備，對尿素溶液吸收氮氧化物廢氣的技術條件進行了試驗研究，考察了液體流量、進氣流量、定-轉子反應器的轉速、尿素含量和吸收溫度等因素對NOx脫離率的影響，確定了脫離NOx的最佳條件。

試驗結果表明,對定-轉子反應器內部結構為SS-RH這種組合,最佳操作參數為液體流量0.2m3/h、進氣流量0.2m3/h、定-轉子反應器轉速1400r/min、尿素溶液質量分數20%、吸收溫度60℃。在這種情況下，NOx的去除率可達63%。

氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要污染源之一，通常NOx主要包括N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4、N2O5等，其中污染大氣的主要是NO和NO2、NOx的排放控制技術一直是發(fā)達國家的關注點。

國內外常用的煙氣脫硝技術大致可分為干法和濕法兩種。干煙脫硝主要有催化法、吸附法、等離子管理技術、微波法和光催化氧化法等濕煙脫硝主要有酸吸收法、堿溶液吸收法、氧化吸收法、液相還原吸收法、液相聯絡吸收法等。

尿素吸收分解還原法是濕法中的液相還原吸收法，吸收完畢的廢液通過補充尿素的循環(huán)使用，避免了不產生污染的廢水體，避免了傳統(tǒng)的水洗法、堿吸收法、選擇性催化氨還原法等技術中存在的酸性污染、副反應多、副產品難以回收等問題，符合環(huán)境保護的要求，尿素在NOx排放控制中的用途增加了。在

之前，煙氣脫硝的設備主要有吸收塔和旋轉填充床。定-轉子反應器[7]是綜合旋轉填充床的終端效應區(qū)和空腔區(qū)強化傳質作用，改善液體周向分布設計的新過程強化設備。發(fā)揮了旋轉填充床高效傳質和微觀混合性能的優(yōu)點，克服了內部液體一次分布和內置填充劑難以清洗的缺點。

目前，定-轉子反應器的研究主要集中在納米材料的制備、氣液傳質和壓降特性、傳熱特性、微觀混合等方面。但是，關于定-轉子反應器吸氣方面的研究還沒有報道。

本文以定子反應器為吸收設備，以尿素溶液為吸收劑，考察液體流量、吸收流量、定子反應器轉速、尿素溶液質量分數和吸收溫度等因素，獲得最佳操作參數。

1、實驗部分

1.1、尿素脫硝機理

NOx通過分子擴散和顛簸擴散作用從兩相接口擴散到液相主體。液相形成HNO3和HNO2，分別為H+、NO-3和NO-2，生成的NO-2和(NH2)2CO反應生成N2和CO2等。尿素溶液吸收NOx的反應過程為

2NO+O2→2NO2

2NO2→N2O4

NO2→N2O3

N2O3+H2O→2HNO2

N2O4+H2O→HNO2+HNO3

2NO2+HNO3+H2O2+(NH2)2CO2+(NH2)2CO2+H2O2+HNO2+HNO3+/p>2NO2+(NH2)2O2+CO2+H2O2+32O2+32O/p>2+H2O2+H2O2+H2O3+H2O3+/p>2+H2O2+H2O2+H2O2+H2O2+H2+H2O2+H2+H2+2O2O2+2+H2+H2+其中尿素溶液與溶液相直接溶解的NOx反應，NOx從氣體轉移到水相主要通過NOx在溶液中的吸收平衡來實現。NOx水相的存在形態(tài)復雜，溶于水的NOx可以用液相氧化劑氧化成NO3-。

1.2、實驗裝置及工藝流程

1.2.1、實驗裝置

定-轉子反應器結構如圖1所示。其核心部分由定子和轉子構成，其中無填充劑。定子由固定在端蓋上的同心排列的圓柱構成，打開圓孔的同心環(huán)用螺釘連接在轉子座上構成轉子。同心環(huán)周圍有流體通道，定子上的多層同心環(huán)與轉子上的多層同心環(huán)直徑不同，交叉。

定子通過端蓋固定在外殼上，轉子通過轉子座與馬達旋轉軸連接，馬達旋轉驅動旋轉。流體在定子和轉子之間流動的過程中被高度剪切，被破碎分散，不斷再分布，相當于旋轉填充床的多個終端效應區(qū)和空腔區(qū)的重疊，增加了表面更新速度和流體的亂流程度，促進了兩相之間的傳質。

實驗中使用的定子和轉子內部結構為SS-RH組合，該定子徑向開槽-轉子徑向開孔的傳輸性能優(yōu)于其他結構，具體結構如圖2所示。

本文使用的定子的4個同心環(huán)的內徑分別為66、94、122、150mm轉子的5個同心環(huán)的內徑分別為52、80、108、136、164mm。徑向上轉子環(huán)和定子環(huán)交錯排列，各環(huán)厚度6mm，徑向上轉子環(huán)和定子環(huán)有1mm的間隙。固定-轉子層的軸向高度為20mm。

1.2.2、工藝流程

采用定-轉子反應器進行尿素濕法煙氣脫硝的實驗流程如圖3所示。

將預先配制的一定質量分數的尿素溶液放入循環(huán)罐中，通過循環(huán)泵輸送，通過流量調節(jié)閥調節(jié)，通過流量計測量后，從液體進口進入固定轉子反應器，通過噴頭噴到轉子中心，在離心力的作用下，通過多層定子和轉子向外甩出，在重力的作用下從液體出口排出，再次流入循環(huán)罐中。

空氣從空氣壓縮機通過轉子流量計進入氣體緩沖瓶，與從NO鋼瓶出來的NO氣體在氣體緩沖瓶中混合，混合的氣體在氣體檢測口取樣分析，然后從氣體入口進入固定-轉子反應器外殼，混合氣體從轉子外圈向內運動，與尿素溶液逆流接觸傳質。在氣體出口檢測口取樣分析從固定轉子反應器排出的廢氣，然后用NaOH溶液回收處理。

1.3、檢測方法

進出口氣體采用儀器檢測方法。檢測儀為德國ecom-CN產品S/N-259型排煙分析儀。NOx去除率(D)計算公式為

2、結果與討論

2.1、液體流量、進氣流量對NOx去除率的影響

液體流量和模擬煙氣進氣流量的大小對NOx去除率有很大影響。以質量分數為15%的尿素溶液為吸收液，吸收溫度控制在60℃左右，固定-轉子反應器的轉速為1200r/min，模擬煙中NOx的質量濃度約為1000mg/m3。分別考察液體流量為0.2、0.3、0.4、0.5和0.6m3/h時，NOx的去除率隨不同進氣流量的變化傾向和進氣流量為0.2、0.4、0.6、0.8和1.0m3/h時，NOx的去除率隨不同液體流量的變化傾向而變化。考試結果如圖4所示。

從圖4可以看出，NOx濃度不變時，在同一進氣流下，隨著液體流量的增加，NOx的去除率變化不明顯。這是因為在小進氣流量的情況下，氣液完全接觸，NOx的去除率達到了最高值。隨著液體流量的增加，液體流量比增加到一定程度后，與該系統(tǒng)下的小進氣流量相比，液體流量過大，NOx脫離率的增加程度有限。考慮到吸收效率和處理能力兩個問題，本過程中適當的液體流量為0.2m3/h。

從圖4還可以看出,在同一液體流量下,NOx的脫除率隨著進氣流量的增加而下降。這是由于該過程非傳質控制過程,而是反應控制過程。隨著進氣流量的增加，NOx在尿素吸收液中的停留時間減少，氣液接觸時間減少，NOx的去除率下降。因此，在實際操作中，為了達到預期的凈化效果，必須控制一定的吸氣流量。綜合處理能力和吸收效率兩個因素，本工藝流程下適當的進氣流量為0.2m3/h。

2.2、定-轉子反應器轉速對NOx脫除率的影響

定-轉子反應器轉速也是一個重要的操作條件。采用質量分數為15%的尿素溶液作為吸收液，模擬煙氣進氣流量為0.2m3/h，液體流量為0.2m3/h，吸收溫度控制在60℃左右，模擬煙氣中NOx的質量濃度約為1000mg/m3。分別考察了固定-轉子反應器的轉速分別為400、600、800、1000、1200和1400r/min時NOx脫離率的變化趨勢。考試結果如圖5所示。

從圖5可以看出，隨著固定轉子反應器轉速的增加，NOx的去除率增加了。這是加強傳質的結果，由于該吸收過程是反應控制過程，NOx除去率的增加程度有限。考慮到電機額定功率的限制，固定轉子反應器的轉速不能無限增大，因此需要根據要求確定適當的轉速范圍。綜合考慮，本試驗定-轉子反應器的轉速最好控制在1400r/min左右。

2.3、尿素含量對NOx去除率的影響

通過改變尿素含量來研究對NOx去除率的影響。模擬煙氣的進氣流量為0.2m3/h，液體流量為0.2m3/h，吸收溫度控制在60℃左右，固定-轉子反應器的轉速為1400r/min，模擬煙氣中NOx的質量濃度約為1000mg/m3。尿素溶液的質量分數分別為5%、10%、15%、20%和25%時，考察了NOx去除率的變化趨勢。考試結果如圖6所示。從圖6可以看出，隨著尿素含量的增加，NOx的去除率逐漸增加。用質量分數為5%的尿素溶液吸收NOx，其去除率接近56%的吸收液質量分數增加到25%時，去除率接近61%。尿素溶液質量分數超過20%后，NOx脫除率的提高不顯著。

從尿素溶液恢復分解氮氧化物的反應機理可以看出尿素含量的多少與NOx的去除率有關。增加溶液中尿素的含量有助于反應正向進行，但在實際應用中考慮煙霧脫硝的經濟性，尿素的含量越高，運行成本也越高，尿素的含量無限制地提高，從脫硝效率和經濟性兩方面綜合考慮，在后續(xù)實驗中研究其他技術條件對尿素脫硝效果的影響時，質量分數為20%的尿素溶液可以用作吸收液。

2.4、吸收溫度對NOx脫除率的影響

吸收溫度是尿素濕法脫硝的影響因素之一。一般濕法吸收反應的溫度在20~70℃之間，因此控制吸收溫度在常溫到70℃之間。

其他實驗條件為模擬煙氣進氣流量為0.2m3/h，液體流量為0.2m3/h，定-轉子反應器轉速為1400r/min，尿素溶液質量分數為20%，模擬煙氣中NOx質量濃度約為1000mg/m3。考察吸收溫度對NOx去除率的影響。考試結果如圖7所示。

從圖7可以看出,在溫度較低時,NOx的脫除率隨著吸收溫度的升高而增加;當溫度升高至60℃后,NOx的脫除率隨著吸收溫度的升高變化不明顯。

這是因為在低溫時,反應速率常數隨溫度的上升而增大,總效果是NOx的脫除率增加。溫度持續(xù)上升到60℃后，亨利法則表明NOx的溶解度減少，不溶于尿素溶液的NOx很難去除。另一方面，NO氧化成NO2的反應速度下降，反應產生的HNO2減少，NOx的去除率下降。綜合考慮，本試驗的吸收溫度控制在60℃左右。

3、結論

(1)NOx的去除率隨著固定-轉子反應器的轉速、尿素溶液的質量分數、吸收溫度的增加而增加，隨著進氣流量的增加而減少，隨著液體流量的增加而穩(wěn)定。

(2)本文試驗條件下，對定-轉子反應器內部結構為SS-RH組合，最佳操作條件為液體流量0.2m3/h、進氣流量0.2m3/h、定-轉子反應器轉速1400r/min、尿素溶液質量分數20%、吸收溫度60℃。